Partial melting in the deep Earth is the fundamental process by which our planet has differentiated through geologic time. Geochemical models of melting require accurate knowledge of the partitioning of trace elements between melts and solid (mineral) phases in partially molten rock. This thesis describes the development of a model to predict variations in the partitioning of trace elements between the mineral garnet and silicate melt as a function of pressure, temperature and composition. To this end, high-pressure, high-temperature experiments were combined with computer simulations and thermodynamic analysis.
First, a series of isobaric, isothermal experiments was performed in the simple system CaO-MgO-Al2O3-SiO2 (CMAS), doped with a wide range of trace elements. Results were used to constrain the effects of garnet Ca and Mg contents on garnet-melt partition coefficients. The effect of iron was then studied with additional experiments under similar conditions in the system FeO-CaO-MgO-Al2O3-SiO2 (FCMAS). All data were combined, leading to a model quantifying the influence of garnet composition on garnet-melt partitioning in natural systems.
The energetics of trace element incorporation into garnets were studied at the atomistic level using lattice static computer simulations. These provided new information about the fundamental controls on mineral-melt partitioning in general, and on garnet-melt partitioning in particular. In particular, the likely influence of melt structure on partitioning was elucidated.
Finally, using thermodynamic analysis of new and published experimental data, I show that the garnet-melt partition coefficient for magnesium can be linked via a simple activity-composition relation, to the free energy of fusion of pure pyrope. Garnet-melt rare earth element (REE) partition coefficients can then be predicted using thermodynamic descriptions of a hypothetical REE-garnet end member (REEMg2Al3Si2O12). The resulting model gives an accurate (± 5-40%) description of REE partitioning between garnets and silicate melts over the full range of pressures, temperatures and compositions relevant to melting in the Earth’s upper mantle.
Back
Smelten van gesteenten is een van de belangrijkste processen gedurende de geologische ontwikkeling van onze planeet. Het veroorzaakt het ontstaan van vulkanen, en de aanwezigheid van vele ertsvoorkomens. Geochemici bestuderen smeltprocessen met behulp van concentraties van zogenaamde sporenelementen, die te vinden zijn in de producten van het smelten (bijvoorbeeld in vulkanische gesteenten die gevormd worden bij mid-oceanische ruggen op de oceaanbodem, of op eilanden zoals Hawaii en IJsland). Om deze metingen te kunnen gebruiken voor een beter begrip van smeltprocessen in de aarde moeten we precies weten hoe sporenelementen zich verdelen tussen vloeibare (gesmolten) en vaste (mineraal)fasen tijdens smelten. Deze kennis is helaas niet voorhanden.
Dit proefschrift beschrijft de ontwikkeling van een model voor de verdeling van sporenelementen tussen magma en het mineraal granaat (dat belangrijk is tijdens de vorming van bijvoorbeeld lava’s op Hawaii). In hoofdstuk 1 wordt een inleiding gegeven van de problemen met betrekking tot granaat-smelt verdeling van sporenelementen, alsmede een kort overzicht van eerder gepubliceerd werk op dit gebied. In hoofdstukken 2 en 3 worden de resultaten behandeld van een reeks experimenten, die specifiek gericht zijn op het kwantificeren van de invloed van de granaatsamenstelling op de uiteindelijke sporenelementverdeling. Hiervoor zijn experimenten uitgevoerd op materialen met verschillende beginsamenstelling bij hoge druk en temperatuur.
In hoofstukken 4 en 5 wordt een andere invalshoek gekozen: computersimulaties worden gebruikt om finesses van de experimentele waarnemingen te bestuderen. Ook krijgen we een fundamenteler inzicht in de precieze weg die een sporenelement moet volgen om in een granaatkristal te kunnen worden opgenomen. In hoofdstuk 6 wordt de informatie uit de voorgaande hoofdstukken gecombineerd met thermodynamische afleidingen, en wordt het uiteindelijke model gepresenteerd. Dit model voorspelt wat de verdeling van sporenelementen wordt, gegeven een bepaalde druk, temperatuur, en gesteentesamenstelling. Deze informatie draagt bij aan een verbeterd inzicht in smeltprocessen in de aarde.
Terug